上?？萍即髮W凌盛杰課題組受生物組織工程中機械訓練引發(fā)的結(jié)構(gòu)重塑的啟發(fā)，將之引入高水合絲基材料（絲蛋白水凝膠）的自增強進程中，實現(xiàn)了工程化機械訓練誘導（圖1a）的高水合絲基材料結(jié)構(gòu)重塑及機械性能顯著增強，一改常識中對高水合絲基材料柔軟易斷裂破損的刻板印象。通過機械訓練誘導所得的水合絲蛋白薄膜（含水量43±4%）斷裂強度和楊氏模量分別提高了8倍（達到4.7±0.9 MPa）及13倍（達到21.3±2.1 MPa）。該進程可以實現(xiàn)在分子鏈取向度、結(jié)晶度（高β－折疊含量）兩個方面的耦合式提高（圖1a）。機械訓練誘導后的絲蛋白水凝膠材料的強度和剛度可比擬皮膚及牛皮，使得水凝膠材料獲得強度-韌性的平衡，填補了這類軟材料的綜合力學性能空白區(qū)。

此外，增強后的絲蛋白水凝膠本質(zhì)上具備與天然絲類似的二級結(jié)構(gòu)，取向的分子交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)賦予其更多迷人的物理特性和潛在應用功能：在偏振光下，絲基材料雙折射效應隨著分子鏈取向的增加而凸顯（圖1b），因此可實時反映訓練過程中材料趨向度的變化，而應力雙折射效應或可用于復雜應力場的預測或者指示；另一方面，訓練后高水合絲基薄膜展示出了可重復的“濕度-應力”響應曲線，顯示出濕度驅(qū)動的自折疊性（圖1c）。實驗結(jié)果顯示出這類材料具有用于搭建特殊功用軟體設(shè)備、服務(wù)于含組織工程在內(nèi)的前沿領(lǐng)域中的應用潛力。論文中所詳細闡述的高水合絲基材料力學增強過程機理也由分子動力學模型進行了佐證。


圖1.（a）機械訓練的示意圖；（b）高水合絲基材料在偏振光下的不同訓練時間的圖像；（c）濕度響應折疊過程中高水合絲基薄膜變形角度與時間的呼應關(guān)系，及偏振光下雙折射條紋的演化過程。
上?？萍即髮W凌盛杰教授為該論文通訊作者，其課題組中的2019級碩士生疏婷和2020級碩士生呂卓宸為共同第一作者。伯克利大學的Grace X. Gu教授和Chun-Teh Chen博士負責論文中粗?；肿觿恿W模擬實驗。塔夫茨大學的David L. Kaplan教授在論文撰寫過程中提出了寶貴的建議。該研究得到了國家自然科學基金、中國科學院合肥科學中心卓越用戶計劃、博士后科學基金、上?？萍即髮W啟動經(jīng)費以及化學纖維與高分子材料材料改性國家重點實驗室的支持，上科大分析測試平臺、上海同步輻射光源、合肥同步輻射光源在該工作材料表征方面給予了大力支持。

論文信息：

Mechanical Training-Driven Structural Remodeling: A Rational Route for Outstanding Highly Hydrated Silk Materials

Ting Shu, Zhuochen Lv, Chun-Teh Chen, Grace X. Gu, Jing Ren, Leitao Cao, Ying Pei, Shengjie Ling*, David L. Kaplan

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